强磁场中心韩一波教授团队在钙钛矿激子自旋极化效应研究上取得突破性进展

6月10日，国际权威期刊《先进材料》(Advanced Materials)在线刊发了我校国家脉冲强磁场科学中心韩一波教授团队题为“钙钛矿纳米晶在室温下光致发光的磁场效应”(Room Temperature Magnetic Field Effect on Excitonic Photoluminescence in Perovskite Nanocrystals)的研究论文。中心博士生张坤、硕士生赵健，我校武汉光电国家研究中心胡青松博士以及材料学院杨思捷博士为共同第一作者，韩一波教授和材料学院翟天佑教授为共同通讯作者。美国田纳西大学祝熙翔博士，中国科学院强磁场科学中心童伟研究员和张蕾研究员，我校武汉光电国家研究中心唐江教授、中心韩俊波研究员、欧阳钟文教授、王振兴副教授和硕士生张亚棋、博士生黄瑞琴、马永富参与相关工作。

磁场诱导的半导体激子自旋极化效应是自旋电子学领域的重点研究方向，是实现可应用的自旋极化发光二极管、自旋场效应管等磁电子器件的基础。在第一代以GaAs为代表的III-V半导体和第二代以CdSe为代表的 II-VI半导体中分别观测到43%和100%自旋极化的本征磁场效应。然而，由于热涨落会使自旋分布随机化，这些自旋极化均需要在液氦温度才能实现，极大地限制了其应用范围。

图中a为CsPb(Cl/Br)3:Mn电子轨道，b、c为磁场下圆偏振发光测试和结果，d为圆偏振度

有别于传统半导体，含铅钙钛矿半导体由于铅离子的巨大轨道角动量以及八面体晶格对称性引发的反键轨道交叠，极有可能存在激子轨道有序、产生轨道场，进而可能成为一个对抗热涨落、增强自旋极化的关键因素。为此，该研究团队设计制备了CsPbCl3钙钛矿纳米晶，利用Mn离子掺杂形成sp-d交换相互作用在激子中注入自旋，并利用Br离子部分取代调控八面体对称性(如图a)。基于脉冲强磁场设施的磁光实验平台，在正向和反向脉冲强磁场中测量光致发光(photoluminescence，PL)的圆偏振度来研究磁场诱导的激子自旋极化效应(如图b)。结果表明，Mn离子掺杂和Br离子取代不仅增强了低温下的自旋极化，而且极大地提高圆偏振度的温度稳定性(如图c)，首次在室温下观测到激子自旋极化引发的圆偏振发光，圆偏振度达4.6%(如图d)。

产生此室温自旋极化光发射的机制可能包含晶格、轨道、自旋等多个因素的相互作用，因此，与中科院强磁场科学中心张蕾研究员、童伟研究员一起研究了不同温度下的晶体结构和磁性离子局域对称性，结果表明Br离子的取代引发了晶体从四方相(Tetragonal)向正交相(Orthorhombic)的转变，且磁性离子波函数局域对称性产生破缺。与田纳西大学祝熙翔博士一起研究了偏振激发PL谱，发现仅在Mn离子掺杂和Br离子取代同时存在的情况下才能观测到激子轨道有序引发的PL强度减弱效应。这些实验结果表明，产生室温自旋极化光发射的原因是激子轨道有序。这一发现为利用轨道有序增强自旋极化提供了新的思路，并为钙钛矿半导体材料在自旋电子学领域的应用铺平了道路。

该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等资助。

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