环境学院蒋靖坤研究组揭示城市大气环境中新粒子生长缓慢的原因

近日，清华大学环境学院蒋靖坤教授研究组在大气颗粒物成因研究领域取得新进展。研究通过在线测量北京大气新粒子生长过程中8-40纳米颗粒物分粒径化学组分及其随颗粒物粒径增长的变化特征，结合气态前体物观测和颗粒物冷凝生长理论分析，揭示了大气中可冷凝有机气体对于新粒子生长的重要作用。

北京大气新粒子快速生成与缓慢生长示意图

研究表明，在北京高氮氧化物(NOx)浓度的抑制作用下，人为源挥发性有机气态前体物(AVOCs)氧化生成的可冷凝气体浓度较低，导致新粒子生长缓慢，这与北京较高的大气新粒子生成速率形成鲜明对比。

大气新粒子生成是气态前体物通过均相成核形成二次颗粒物的过程，是全球大气颗粒物数量的主要贡献源。当新生成的颗粒物由1-3纳米生长到50纳米以上时，可对全球气候和空气质量产生显著影响。污染较严重的城市地区新粒子生成速率可比清洁地区高1-3个数量级，而新粒子生长速率却与清洁地区相似甚至更低。这一显著差异的原因尚不清晰。大气中新生成的纳米颗粒物质量低、易损失，传统仪器难以有效地测量其组分，这阻碍了对新粒子生长过程的认识。

TDCIMS实物图(左)和分粒径纳米颗粒物测量示意图

蒋靖坤研究组与加州大学尔湾分校化学系詹姆斯·史密斯(James N. Smith)教授合作，发展了颗粒物荷电技术、静电筛分技术和软X射线化学电离技术，研制了新型静电捕集热脱附化学电离质谱仪(TDCIMS)，实现了纳米颗粒物分粒径化学组分的在线测量(Li et al.,Environ. Sci. Technol., 2021, 55: 2859-2868)。本研究使用TDCIMS首次在线测量了北京大气环境中8、15、25和40纳米颗粒物的化学组分，探究了大气新粒子生长特征和机制。

北京大气新粒子的组分(左)和主要生长机制随粒径的变化

研究发现，北京大气新粒子生长初期主要以硫酸冷凝和碱性气体吸收的贡献为主;随着新粒子粒径的逐渐增大，有机气体冷凝的贡献逐渐增加，导致颗粒物生长至8纳米及以上时主要组分变成了有机物，而颗粒物中有机酸碱结合反应的贡献较小。北京大气中可冷凝有机气体主要来自于AVOCs的大气氧化过程，受机动车排放的影响，北京高NOx浓度会抑制可冷凝有机气体的生成。因此，相比于天然源挥发性有机物主导、NOx浓度较低的清洁地区，北京大气中含有大量挥发性较高的硝基苯酚类化合物，而挥发性低、可冷凝的有机气体占比较低，这解释了北京较低的大气新粒子生长速率。低生长速率削弱了新粒子生成过程对于气候和空气质量的影响。当然，这一可冷凝有机气体生成抑制现象未来可能会随着机动车控制和NOx浓度降低而减弱，如能同时降低AVOCs的排放则会有利于保持较低的新粒子生长速率。

上述研究成果以“可冷凝有机气体的不足导致了城市大气新粒子生长缓慢”(Insufficient Condensable Organic Vapors Lead to Slow Growth of New Particles in an Urban Environment)为题发表在美国化学学会期刊《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)上。论文的第一作者为环境学院博士后李晓晓，指导教师为郝吉明院士和蒋靖坤教授。论文的通讯作者为蒋靖坤教授和James N. Smith教授。论文的其他合作单位包括赫尔辛基大学和北京化工大学。研究获得了国家自然科学基金委“大气霾化学”基础科学中心、三星全球研究项目、中国博士后基金、美国能源部、芬兰科学院研究基金、芬兰Jane and Aatos Erkko基金和欧洲研究委员会的经费支持。

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